Tiền thân của đội là Đội bóng đá Long An, thành lập năm 1976. Là một đội bóng nghiệp dư đại diện cho tỉnh Long An, do Sở Thể dục Thể thao Long An quản lý, kể từ khi thành lập cho đến năm 2000, đội thường xuyên chỉ thi đấu lên xuống giữa giải hạng Nhất và hạng Nhì (sau đổi thành giải đội mạnh và A1), chứ không thể vươn lên tốp đầu của bóng đá quốc gia.

Năm 2001, đội được chuyển sang mô hình chuyên nghiệp, được chuyển giao cho Công ty Cổ phần Đồng Tâm quản lý (từ năm 2002, do Công ty TNHH Thể thao Đồng Tâm quản lý), sáp nhập vào đội bóng của Công ty, thi đấu với tên gọi mới là Câu lạc bộ bóng đá Gạch Đồng Tâm Long An. Được ông Võ Quốc Thắng, Chủ tịch Công ty Cổ phần Đồng Tâm, quan tâm đầu tư xây dựng, đội đã có nhiều bước phát triển vượt bậc và trở thành một trong "Tứ đại gia" ở giải V-League cùng với Becamex Bình Dương, SHB Đà Nẵng và đối thủ truyền kiếp Hoàng Anh Gia Lai.

Trong giai đoạn thành công của đội bóng ở giữa thập niên đầu tiên của thế kỷ 21, những trận thư hùng giữa Đồng Tâm Long An và Hoàng Anh Gia Lai diễn ra rất hấp dẫn và kịch tính, thu hút sự chú ý của người hâm mộ. Đội bóng miền Tây đã vô địch V-League 2 mùa giải liên tiếp trong các năm 2005 và 2006, cũng như vô địch Cúp Quốc gia năm 2005 và đoạt Siêu Cúp Quốc gia năm 2006. Trên đấu trường châu lục, Đồng Tâm Long An thi đấu rất nhiệt tình và hết mình ở AFC Champions League 2006 dù không thể vượt qua vòng bảng, trái ngược với tâm lý buông bỏ như SHB Đà Nẵng đã làm ở cùng giải đấu khi đã từng để thua Gamba Osaka đến 0-15.

Câu lạc bộ cũng xây dựng một đội hình dự bị có tên là Ngói Đồng Tâm Long An để thi đấu ở giải hạng Nhì. Cuối năm 2005, Câu lạc bộ tiếp nhận đội bóng của Câu lạc bộ bóng đá Ngân hàng Đông Á để xây dựng thành đội hình 2 với tên gọi Sơn Đồng Tâm Long An để thi đấu ở Giải bóng đá hạng nhất quốc gia Việt Nam 2006. Tuy nhiên, kết thúc mùa bóng 2006, đội bóng Sơn Đồng Tâm Long An được chuyển nhượng sang cho Công ty Trách nhiệm hữu hạn Thể thao Hoàng Phát để làm nòng cốt thành lập Câu lạc bộ bóng đá Xi măng Vinakansai Ninh Bình[1].

Từ mùa bóng 2007, câu lạc bộ đổi tên thành Câu lạc bộ bóng đá Đồng Tâm Long An (bỏ chữ Gạch).

Tại mùa giải 2011, đội thi đấu không thành công, đứng thứ 13/14 đội, phải xuống thi đấu ở Giải bóng đá hạng nhất quốc gia Việt Nam 2012. Mùa giải 2012 Đồng Tâm Long An giành được quyền thăng hạng với chức vô địch giải hạng nhất.

Ngày 12 tháng 12 năm 2015 với việc ra mắt Công ty cổ phần phát triển bóng đá Long An, đơn vị chủ quản mới của đội bóng, đội được đổi tên thành Câu lạc bộ bóng đá Long An từ mùa giải 2016.[2]

Ngày 4 tháng 11 năm 2017 Long An xuống hạng Nhất mùa bóng 2018 sớm hơn 2 vòng đấu. 

Trong mùa giải hạng Nhất 2018, đội bóng thi đấu rất kịch tính nhưng chỉ kết thúc với vị trí hạng 5 sau khi thua đội bóng đầu bảng là Viettel với tỉ số 1-2.